Το σημαντικότερο των Συνταγμάτων της Επανάστασης ψηφίσθηκε στην Τροιζήνα, τον Μάιο του 1827, από τη Γ΄ Εθνοσυνέλευση, η οποία είχε ήδη αποφασίσει πως πρέπει η νομοτελεστική εξουσία να παραδοθεί σε έναν μόνο πολιτικό άνδρα: έτσι, με ψήφισμά της εξελέγη ο Ιωάννης Καποδίστριας «Κυβερνήτης της Ελλάδος» για επτά χρόνια, ενώ ψηφίστηκε και το Πολιτικόν Σύνταγμα της Ελλάδος, που έμεινε στην ιστορία ως το πιο φιλελεύθερο και δημοκρατικό της εποχής του. Για πρώτη φορά διακηρύσσεται σε αυτό η αρχή της λαϊκής κυριαρχίας: «η κυριαρχία ενυπάρχει εις το Έθνος, πάσα εξουσία πηγάζει εξ αυτού και υπάρχει υπέρ αυτού».

Επίσης, στο πρώτο άρθρο («Περί θρησκείας»), αναφέρεται ότι «καθείς εις την Ελλάδα επαγγέλλεται την θρησκείαν του ελευθέρως, και διά την λατρείαν αυτής έχει ίσην υπεράσπισιν», διακηρύσσοντας έτσι την απόλυτη θρησκευτική ελευθερία – προσθέτοντας στη συνέχεια ότι «θρησκεία της Επικρατείας» είναι εκείνη της Ανατολικής Ορθοδόξου Εκκλησίας. Η εν λόγω διατύπωση είναι σαφώς πιο προωθημένη από εκείνη του Προσωρινού Πολιτεύματος, όπου επισημαίνεται ότι η επικρατούσα θρησκεία στην ελληνική επικράτεια είναι αυτή της Ανατολικής Ορθοδόξου Εκκλησίας, όμως η Ελληνική Πολιτεία «ανέχεται πάσαν άλλην θρησκείαν, και αι τελεταί και ιεροπραγίαι εκάστης αυτών εκτελούνται ακωλύτως», άρθρο που επαναλαµβάνεται πανοµοιότυπο στον Νόµον της Επιδαύρου.